化工儀器網首頁>資訊中心>項目成果>正文

我國研究者實現(xiàn)電化學中間過程的時間分辨質譜解析
2023年09月11日 10:41:51 來源：化工儀器網 作者：宋池 點擊量：4580

近日，武漢大學高等研究院陳素明教授課題組通過構建具有時間分辨能力的Operando電化學-質譜分析裝置，實現(xiàn)了電化學過程中活性中間體以及自由基異構體的結構和動力學解析。

　　【化工儀器網 項目成果】近日，武漢大學高等研究院陳素明教授課題組在在結構導向的質譜分析方面取得新成果，通過構建具有時間分辨能力的Operando電化學-質譜分析裝置，實現(xiàn)了電化學過程中活性中間體以及自由基異構體的結構和動力學解析。該項工作闡明了交流電(AC)電合成的獨特反應性，證明了交流電解中電生中間體的過氧化最小化和有效反應。相關研究成果發(fā)表于國際權威學術期刊Angew. Chem. Int. Ed(《德國應用化學》)。
 
　　與常規(guī)有機合成相比，電化學有機合成具有對反應設備要求低、不需要加入氧化還原試劑、電極反應及速率控制簡單等優(yōu)勢，不僅簡化了反應步驟，同時減少物質的消耗以及副反應的發(fā)生，十分符合原子經濟性及綠色化學原理，因此受到越來越多的關注。
 
　　作為合成化學的新興領域，電化學反應過程的機理研究一直受限于短壽命活性中間體的捕獲和結構分析鑒定。常規(guī)的質譜分析方法在實際的復雜研究體系中很難實現(xiàn)深層次的結構解析和定量分析，難以進行決電化學中間過程分析。為解決這一問題，研究團隊開發(fā)了一種具有超快時間響應的原位電化學-質譜分析裝置，可以在電合成工況條件下時間分辨地解析電化學反應過程中的短壽命活性中間體。
 
　　據(jù)了解，平臺允許在直流和交流模式下對逐步電合成反應中間體進行時間分辨映射。通過剖析電化學芳胺功能化反應過程中活性中間體的結構和動力學，證明并驗證了交流(AC)電合成的獨特反應性，包括通過逆過程最大限度地減少過氧化/還原，以及使成對電解中氧化和還原產生的短壽命中間體有效反應。值得注意的是，發(fā)現(xiàn)了反應性氮中心自由基中間體在多步順序交流電合成中的受控動力學，以減少競爭反應。
 
　　此外，本研究還發(fā)展了一種解析反應過程中氮中心自由基異構體的新型分析策略。利用中性自由基能形成堿金屬加合峰的特性，并通過時間分辨的電化學-質譜分析裝置測定中性自由基和自由基陽離子的壽命差異，從而準確地分辨出了反應過程中的氮中心自由基異構體。該方法不僅揭示了電化學芳胺功能化過程中隱藏的自由基反應歷程，而且提供一種氮自由基異構體解析的通用方法，從而可以深入理解氮中心自由基的反應動力學。
 
　　總體而言，這項工作為交流電解機理提供了直接證據(jù)，并闡明了其高效率的根本原因，有利于交流電合成反應的合理設計。
 
　　(資料來源：武漢大學高等研究院)
關鍵詞

相關閱讀 Related Reading

查看更多+

  • 吉林大學第二醫(yī)院發(fā)布23則公開招標公告

    近日，吉林大學第二醫(yī)院發(fā)布23則公開招標公告，采購全自動核酸提取儀、高效液相串聯(lián)質譜系統(tǒng)、超聲波破碎儀等實驗室儀器設備及醫(yī)療儀器設...
    2025-07-22 11:32:00

  • 預算526萬 蘇州高新區(qū)疾控中心采購實驗室設備

    近日，蘇州高新區(qū)（虎丘區(qū)）疾病預防控制中心就“蘇州高新區(qū)公共衛(wèi)生中心實驗室儀器設備采購-理化儀器設備”項目發(fā)布公開招標公告，預算金...
    2025-07-22 09:57:19

  • 預算544萬 重慶市榮昌區(qū)疾控中心采購氣質聯(lián)用儀

    近日，重慶市榮昌區(qū)疾病預防控制中心就“重慶市榮昌區(qū)疾病預防控制中心氣相色譜-質譜-質譜聯(lián)用儀器設備等一批”項目發(fā)布公開招標公告，預...
    2025-07-22 09:16:52

  • 國科大杭高院團隊提出環(huán)境污染物篩查與風險評估融合新范式

    中國科學院大學杭州高等研究院傅建捷研究員團隊于在環(huán)境科學頂級期刊《Environmental Science & Technolo...
    2025-07-21 11:52:32

  • 預算220萬元 黑龍江省第二醫(yī)院采購質譜聯(lián)用儀

    黑龍江省第二醫(yī)院就“全自動頂空進樣氣象色譜三重四極桿質譜聯(lián)用儀”發(fā)布招標公告，預算220萬元。
    2025-07-21 10:22:33

  • 預算292萬元 新疆維吾爾自治區(qū)藥品檢驗研究所采購檢驗設備供應品

    新疆維吾爾自治區(qū)藥品檢驗研究院就“新疆維吾爾自治區(qū)藥品檢驗研究院采購檢驗及科研用實驗供應品項目”發(fā)布招標公告，預算292.9848...
    2025-07-21 09:27:16

版權與免責聲明

  • ①凡本網注明“來源：化工儀器網”的所有作品，均為浙江興旺寶明通網絡有限公司-化工儀器網合法擁有版權或有權使用的作品，未經本網授權不得轉載、摘編或利用其他方式使用上述作品。已經本網授權使用作品的，應在授權范圍內使用，并注明“來源：化工儀器網”。違反上述聲明者，本網將追究其相關法律責任。
  • ②本網轉載并注明自其他來源（非化工儀器網）的作品，目的在于傳遞更多信息，并不代表本網贊同其觀點和對其真實性負責，不承擔此類作品侵權行為的直接責任及連帶責任。其他媒體、網站或個人從本網轉載時，必須保留本網注明的作品第一來源，并自負版權等法律責任。
  • ③如涉及作品內容、版權等問題，請在作品發(fā)表之日起一周內與本網聯(lián)系，否則視為放棄相關權利。